2014年，与刘德华、吴君如合作主演剧情电影《失孤》，在片中饰演四岁时被拐的修车小伙曾帅；同年，与郑爽、陈翔、黄柏钧合作主演古装穿越情感剧《相爱穿梭千年》，在剧中饰演温润如玉且谦谦有礼、并从西汉穿越到现代的男主角公明；11月21日，其主演的清装动作电影《黄飞鸿之英雄有梦》上映，而他在片中则饰演了男主角黄飞鸿的挚友赤火。
2015年，参加湖南卫视明星姐弟自助远行真人秀节目《花儿与少年第二季》；同年5月，受邀参加“戛纳电影节”；7月，被联合国人居署授予“青年创新创业奖青年形象大使”的称号；7月16日，其主演的古装奇幻电影《捉妖记》上映，而他在片中则饰演了性格温和、待人友善、并阴错阳差怀上妖怪胡巴的男主角宋天荫；7月31日，出版书籍《小井想要一部时光机》；8月5日，推出与白百何合唱的歌曲《明天你会在哪里》；8月27日，其主演的剧情电影《三城记》上映，而他在片中则饰演了与仇大姐相恋的收买华；9月，凭借电影《失孤》获得“第30届金鸡奖”最佳男配角奖的提名；9月16日，其主演的电影《捉妖记》累计票房达到了24.38亿；与此同时，他还获得了“GQ年度人物盛典”年度实力偶像奖；11月，成为《TMagazine》中国版创刊后的首位封面男星。
2016年，与Angelababy合作主演根据同名小说改编的爱情电影《微微一笑很倾城》，在片中饰演网名“一笑奈何”、外表清俊但却很自恋的男主角肖奈；5月14日，受邀参加“戛纳电影节”；8月5日，其主演的动作冒险电影《盗墓笔记》上映，而他在片中则饰演了外表高冷孤傲、为人神秘莫测且身手不凡的男主角张起灵；同年，参加江苏卫视户外真人秀节目《我们战斗吧》，并与杨烁、白敬亭一同为该节目演唱同名主题曲《我们战斗吧》；随后，推出个人单曲《最初的梦想》，并作为电影《微微一笑很倾城》的推广曲；10月，主演许诚毅执导的古装奇幻电影《捉妖记2》。
2017年1月27日，参加中央电视台春节联欢晚会，并与张艺兴合唱歌曲《健康动起来》；2月14日，推出与田馥甄合唱的歌曲《美女与野兽》；4月，作为固定成员参加湖南卫视青春伙伴自助远行真人秀节目《花儿与少年第三季》；5月18日，再次受邀参加法国戛纳电影节并亮相电影《每分钟120击》的首映红毯；9月9日，受邀出席第15届芭莎明星慈善夜并捐出爱心车队；10月底，确定出演刘若英导演处女作《后来的我们》；11月23日，获得网易年度态度大赏年度有态度最具实力男演员奖；12月19日，确定出演根据同名漫画改编的民国传奇剧《南烟斋笔录》，并在剧中饰演心思细腻、重情重义的男主角叶申。